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第1章 绪论1

1.1 热电材料研究概述3

1.1.1 热电学研究简史5

1.1.2 热电材料研究的最新进展9

1.2 热电材料及器件的基本原理14

1.2.1 热电效应14

1.2.2 热电器件工作原理16

1.3 方钴矿基热电材料的研究进展22

1.3.1 方钴矿热电材料的结构与组成23

1.3.2 方钴矿热电材料性能改善的几种方法23

1.3.3 高温高压制备热电材料的特点26

1.4 研究目的和研究内容28

第2章 热电材料的制备方法及高压制备的基本技术31

2.1 热电材料的常压制备方法33

2.1.1 熔铸法33

2.1.2 粉末冶金法33

2.1.3 机械合金化法34

2.1.4 水热合成法35

2.1.5 真空镀膜法35

2.2 高压合成技术36

2.2.1 六面顶液压机简介36

2.2.2 合成压力的标定37

2.2.3 合成腔体温度的测量、控制及组装38

2.3 电阻率的测量方法41

2.4 Seebeck系数的测量技术45

2.5 热导率的测量46

2.6 热电材料的应用48

2.6.1 温差发电48

2.6.2 温差电制冷原理50

2.6.3 太空探测51

2.6.4 汽车尾气发电52

2.6.5 热电制冷的应用53

第3章 PbxCo4Sb11.5Te0.5热电材料的高压制备及热电性能研究55

3.1 引言57

3.2 样品的制备与晶体结构表征58

3.3 室温下PbxCo4Sb11.5Te0.5样品的电学性能研究60

3.3.1 PbxCo4Sb11.5Te0.5的电阻率与合成压力间的变化关系60

3.3.2 PbxCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系数与合成压力间的变化关系62

3.3.3 PbxCo4Sb11.5Te0.5的功率因子与合成压力间的变化关系63

3.4 Pb的填充量对PbxCo4Sb11.5Te0.5电学性能的影响64

3.4.1 Pb的填充量对PbxCo4Sb11.5Te0.5电阻率的影响64

3.4.2 Pb的填充量对PbxCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系数的影响65

3.4.3 Pb的填充量对PbxCo4Sb11.5Te0.5功率因子的影响67

3.5 小结67

第4章 Pb和Ba双填充热电材料PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的高温高压制备与热电性能研究69

4.1 引言71

4.2 PbxBayCo4Sb11.5Te0.5热电材料的高压合成72

4.3 1.5 GPa下合成的PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的结构与形貌分析73

4.3.1 高压合成PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的结构分析73

4.3.2 高压合成Ba0.25Pb0.05Co4Sb11.5Te0.5的表面形貌分析74

4.4 PbxBayCo4Sb11. 5Te0.5的热电性能表征75

4.4.1 填充量与PbxBayCo4Sb11.5Te0.5电阻率的变化关系75

4.4.2 填充量与PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的Seebeck系数间的变化关系76

4.4.3 填充量与PbxBayCo4Sb11.5Te0.5功率因子的变化关系77

4.4.4 填充量与PbxBayCo4Sb11.5Te0.5热导率的变化关系78

4.4.5 填充量与PbxBayCo4Sb11.5Te0.5的ZT值的变化关系80

4.5 不同压力下合成的Pb0.05Ba0.23Co4Sb11.5Te0.5的热电性能表征81

4.5.1 压力对Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5电阻率的影响81

4.5.2 压力对Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5 Seebeck系数的影响82

4.5.3 压力对Pb0.05Ba0.25Co4Sb11. 5Te05功率因子的影响83

4.5.4 压力对Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5热导率的影响84

4.5.5 压力对Pb0.05Ba0.25Co4Sb11.5Te0.5的ZT值的影响86

4.6 小结86

第5章 InxCo4Sb12方钴矿热电材料的高压制备和热电性能研究89

5.1 引言91

5.2 In填充型方钴矿化合物的高压合成与结构表征91

5.2.1 实验过程91

5.2.2 样品InxCo4Sb12的结构表征92

5.3 高压合成InxCo4Sb12的热电性能93

5.3.1 InxCo4Sb12的电阻率测试与分析93

5.3.2 InxCo4Sb12的Seebeck系数测试与分析94

5.3.3 InxCo4Sb12的功率因子测试与分析95

5.3.4 InxCo4Sb12的热导率测试与分析95

5.3.5 InxCo4Sb12的ZT值测试与分析97

5.4 小结98

第6章 InxM0.2Co4Sb12（M＝Ba＋Pb）的高压制备和热电性能研究99

6.1 引言101

6.2 InxM0.2Co4Sb12（M＝Ba＋Pb）高温高压的合成101

6.2.1 InxM0.2Co4Sb12（M＝Ba＋Pb）的结构分析102

6.2.2 InxM0.2Co4Sb1 2（M＝Ba＋Pb）的电学性能分析103

6.2.3 InxM0.2Co4Sb12的热学性能分析106

6.2.4 InxM0.2Co4Sb12的ZT值分析107

6.3 小结108

第7章 In填充Ge置换型CoSb3方钴矿热电材料的高压制备和热电性能研究109

7.1 引言111

7.2 In0.5Co4Sb12-xGex热电材料的高压合成111

7.3 2.3 GPa下合成的In0.5Co4Sb12-xGex的性能表征111

7.3.1 不同浓度的Ge置换样品的XRD衍射图谱111

7.3.2 In0.5Co4Sb12xGex的电阻率测试分析112

7.3.3 In0.5Co4Sb12-xGex的Seebeck系数测试分析113

7.3.4 In0.5Co4Sb12-xGex的功率因子测试分析114

7.3.5 In0.5Co4Sb12-xGex的热导率测试分析115

7.3.6 In0.5Co4Sb12-xGex的ZT值与温度变化关系116

7.4 不同压力下合成的In0.5Co4Sb11Ge的热电性能表征116

7.4.1 压力对In0.5Co4Sb11Ge样品电阻率的影响116

7.4.2 压力对In0.5Co4Sb11Ge的Seebeck系数的影响119

7.4.3 压力对In0.5Co4Sb11Ge样品功率因子的影响120

7.4.4 压力对In0.5Co4Sb11Ge样品热导率的影响121

7.4.5 压力对In0.5Co4Sb11Ge样品ZT值的影响122

7.5 小结122

第8章 BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5热电材料的高压制备及热电性能研究125

8.1 BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5热电材料的高压制备127

8.2 高压合成BaxIn02-xCo4Sb11.5Te0.5热电材料的结构与显微形貌分析127

8.2.1 高压合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5的结构分析127

8.2.2 高压合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5的显微形貌分析128

8.3 高压合成BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5热电材料的热电性能表征129

8.3.1 压力对BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5Seebeck系数的影响129

8.3.2 合成压力对BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5电阻率的影响130

8.3.3 合成压力对BaxIn.2 -xCo4Sb11.5Te0.5功率因子的影响131

8.3.4 合成压力对BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5热导率的影响132

8.3.5 合成压力对BaxIn0.2-xCo4Sb11.5Te0.5Z值的影响134

8.4 本章小结135

第9章 结论与展望137

9.1 结论139

9.2 展望142

参考文献144