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1 光催化中的电子过程1

1.1 导言1

1.2　分子电子激发2

1.2.1　分子光谱和光化学2

1.2.2　分子的激发和失活4

1.3　半导体电子激发5

1.3.1　带隙光激发5

1.3.2　能带边缘位置6

1.3.3 电荷传输陷阱7

1.3.4　量子尺寸效应8

1.3.5　能带弯曲和形成肖特基能垒9

1.4　在催化剂表面光引发的电子传递过程10

参考文献11

2　TiO2光催化剂的结构、表面性能及其制备14

2.1 TiO2的晶格和电子结构14

2.1.1　金红石和锐钛矿的晶格结构14

2.1.2　TiO2单晶表面的几何结构和电子结构15

2.2　TiO2表面的化学吸附研究16

2.2.1 水吸附16

2.2.2 H2吸附17

2.2.3　氧气吸附17

2.2.5 NO与SO2的吸附18

2.2.4 CO与CO2的吸附18

2.2.7　TiO2面上有机分子的脱氧化反应19

2.2.6 NH3与H2S的吸附19

2.3　TiO2表面无机小分子的光化学20

2.3.1 TiO2对水的光降解20

2.3.2　TiO2表面氧气的光吸附与光解吸22

2.3.3　N2分子的光氧化与光还原22

2.3.4　CO2光还原23

2.3.5　光氧化TiO2表面的卤化物23

2.3.6　光致表面腐蚀23

2.4.2　在TiO2单晶上的光化学研究24

2.4　在TiO2单晶上的光氧化反应24

2.4.1　单晶电极上的光电化学24

2.5 在TiO2催化剂气-固界面的光氧化反应25

2.5.1 引言25

2.5.2 TiO2的光活性：吸附H2O和O2的效应26

2.5.3 三氯乙烯（TCE）26

2.5.4　4-氯酚（4-CP）27

2.6 TiO2催化剂液固界面的光氧化反应27

2.6.1 引言27

2.6.3 载流子的捕获、复合以及界面电子转移的动力学28

2.6.2　液固界面光催化氧化28

2.6.4 含水半导体分散剂中光分解反应的回顾29

2.7　二氧化钛的制备技术29

2.7.1 二氧化钛的工业制造方法29

2.7.2　二氧化钛的实验室制备技术29

参考文献31

3　贵金属沉积对光催化活性的影响35

3.1 前言35

3.2　光催化剂的制备36

3.4 XPS的表征37

3.3　光催化剂的表征和活性测试37

3.5 负载贵金属后的光催化活性和选择性39

3.6　不同负载方法对光催化活性和选择性的影响41

3.7　结论42

参考文献42

4　复合半导体光催化剂44

4.1 复合半导体的意义44

4.2　复合半导体的模型结构44

4.3　CdS半导体的光电性能与光腐蚀过程45

4.4　CdS-TiO2复合半导体的电子传输机理46

4.5.2　原位合成法47

4.5.1　溶胶混合法47

4.5　CdS-TiO2复合半导体的合成方法47

4.5.3　化学沉积法48

4.5.4　反胶束法48

4.6　反胶束法的优势及采用反胶束法合成纳米粒子49

4.6.1　纳米微反应器理念49

4.6.2　反胶束法的合成机理49

4.6.3　反胶束体系的反应类型50

4.6.4　反胶束体系的胶束尺寸计算方法50

4.7 反胶束法合成CdS-TiO2复合半导体51

4.7.1　实验制备和表征51

4.7.2　实验结果与讨论52

4.7.3　结论54

参考文献54

5 非金属掺杂光催化剂57

5.1　非金属离子的掺杂57

5.2　氮的掺杂57

5.3　硫的掺杂61

5.4　卤素的掺杂62

5.5　碳的掺杂63

参考文献64

6.1 水溶液中的过渡金属离子对光催化体系的影响66

6　光催化过程中的过渡金属离子66

6.1.1 水溶Cu2+离子对光催化体系的作用67

6.1.2　水溶Fe3+离子对光催化体系的作用68

6.1.3 水溶Ag+离子和Pt4+离子对光催化体系的作用69

6.2　过渡金属掺杂光催化剂70

6.2.1　掺杂离子的选择71

6.2.2　掺杂浓度73

6.2.3　掺杂离子在TiO2中的分布形态74

6.2.4　金属掺杂可见光光催化剂76

6.3 Fe3+离子掺杂TiO2光催化剂76

6.3.1　溶胶-凝胶法掺杂77

6.3.2　浸渍法掺杂78

6.3.3　水热法掺杂80

参考文献82

7　染料敏化二氧化钛光催化84

7.1　激发态分子的能量耗散过程85

7.2　染料/TiO2体系的光敏化机理87

7.3　太阳能电池89

7.4　染料的自敏化光催化降解91

7.4.1　染料的吸附和反应92

7.4.2　介稳态氧中间体的检测和反应93

7.4.3　双氧水的生成和反应94

7.4.4　过渡金属及其离子对染料敏化光催化过程的影响96

7.5　高稳定染料修饰二氧化钛97

参考文献99

8　分子筛中高分散催化剂的定域结构，激发态和光催化反应活性101

8.1 引言101

8.2　嵌入到分子筛或介孔分子筛骨架中的氧化钒、氧化钼和氧化铬催化剂103

8.2.1 氧化钒（V-硅）催化剂103

8.2.2 氧化钼（Mo-MCM-41）催化剂107

8.2.3 氧化铬（Cr-HMS）催化剂111

8.3.1 与H2O反应光催化还原CO2113

8.3 负载在分子筛孔道中的二氧化钛光催化剂及它们的光催化活性的表征113

8.3.2 NO分解为N2和O2的光催化反应118

8.4　Cu+/ZSM-5催化剂的制备及其对分解NO的光催化活性120

8.4.1 Cu+/ZSM-5型样品及催化剂的制备和它们的定域结构121

8.4.2　Cu+/ZSM-5催化剂的激发态122

8.4.3　NO与Cu+/ZSM-5催化剂的相互作用124

8.4.4　Cu+/ZSM-5型催化剂对分解NO的光催化活性125

8.5 Ag+/ZSM-5催化剂的合成和它对分解NO的光催化活性研究127

8.5.1 Ag+/ZSM-5催化剂的制备和它的定域结构的测定127

8.5.2　Ag+/ZSM-5催化剂的激发态及它和NO之间的相互作用128

8.5.3 Ag+/ZSM-5降解NO的光催化活性130

8.5.4　在Ag+/ZSM-5催化剂上的光催化分解N2O反应131

8.6　镧系离子交换丝光沸石催化剂光催化降解N2O132

8.7　结论133

参考文献134

9　非均相光催化139

9.1 简介139

9.2　反应活性研究139

9.2.1　官能团的转化139

9.2.2　环境净化144

9.3.1 光电化学145

9.3　光催化机理145

9.3.2　载体捕获146

9.3.3　氧气阻止电子-空穴的复合147

9.3.4　羟基自由基148

9.3.5 吸附作用150

9.3.6　兰格缪尔-欣谢尔伍德动力学151

9.3.7　pH的影响152

9.3.8　温度的影响152

9.3.9　敏化作用152

9.4.1　光催化活化半导体153

9.4.2　催化剂的制备153

9.4　半导体的预处理和分散153

9.4.3　表面微扰154

9.5　结论156

参考文献157

10　二氧化钛光催化膜164

10.1　前言164

10.2　光催化与亲水性机理及影响因素164

10.2.1　光催化与亲水性机理164

10.2.2　影响光催化活性及亲水性因素165

10.3.1　改进的溶胶凝胶法166

10.3　制备方法166

10.3.2　沉积法167

10.3.3　溶剂热法168

10.3.4　反胶束法168

10.3.5　其他方法169

10.4　薄膜改性169

10.4.1　复合薄膜169

10.4.2　表面处理170

10.4.3　聚合物改性及碳黑造孔170

10.5　应用170

10.6　结论与展望172

参考文献173