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1 绿色化学引论1

1．1化学工业与可持续发展1

1．1．1可持续发展的基本概念1

1．1．2化学工业的特点与可持续发展之路2

1．2绿色化学的诞生4

1．3绿色化学的含义及特点6

1．4绿色化工过程7

1．4．1原子经济性7

1．4．2原子利用率8

1．4．3绿色组装过程15

1．4．4清洁生产的概念与含义16

1．5．1研究内容18

1．5绿色化学的研究内容与实现途径18

1．5．2实现途径20

1．5．3绿色化学的12项准则29

1．6绿色化学的相关活动42

1．6．1美国“总统绿色化学挑战年度奖”简介42

1．6．2日本的“新阳光计划”63

1．6．3欧洲国家的环境保护新政策63

1．6．4香山科学会议第72次学术讨论会简介65

1．6．5与绿色化学相关的其他活动68

参考文献74

2 绿色化学品——碳酸二甲酯的合成及其应用76

2．1碳酸二甲酯的性质76

2．2．1光气化法78

2．2碳酸二甲酯工业化生产工艺78

2．2．2酯交换法79

2．2．3甲醇液相氧化羰基化法81

2．2．4甲醇气相氧化羰基化两步法82

2．3开发中的碳酸二甲酯合成过程87

2．3．1甲醇气相氧化羰基化一步合成法87

2．3．2甲醇、甲酸酯合成法94

2．3．3甲醇与CO2反应合成法95

2．3．4甲醇与尿素反应合成法97

2．4碳酸二甲酯在替代光气等传统领域中的应用99

2．4．1光气的性质99

2．4．2异氰酸酯的合成102

2．4．3聚碳酸酯合成的新路线129

2．4．4碳酸二苯酯合成的新路线137

2．5碳酸二甲酯在甲基化反应中的应用148

2．5．1 C-甲基化反应148

2．5．2苯酚的O-甲基化反应152

2．5．3碳酸二甲酯与硫醇的反应153

2．5．4苯胺的N-甲基化反应153

2．6碳酸二甲酯其他应用154

2．7从碳酸二甲酯制造新化学品156

2．8碳酸二 甲酯在大气保护中的应用158

参考文献161

3 环境友好的固体酸及其应用166

3．1．1定义与分类168

3．1固体酸的定义、分类及测定168

3．1．2酸性测定169

3．2金属氧化物170

3．2．1氧化钛和氧化锆170

3．2．2氧化铌和氧化钽172

3．2．3氧化铝和氧化硅172

3．2．4固体磷酸175

3．3复合金属氧化物176

3．3．1酸性产生机理176

3．3．2影响二元氧化物酸碱性的因素177

3．3．3具有代表性的二元氧化物178

3．4．1层状硅酸盐类182

3．4粘土矿物182

3．4．2层状硅酸盐与交联粘土的酸性184

3．4．3层状硅酸盐催化剂上的有机反应185

3．4．4交联粘土的催化作用187

3．5沸石分子筛188

3．5．1沸石分子筛的结构188

3．5．2沸石的酸性190

3．5．3用哈默特指示剂法测定八面沸石的酸性192

3．5．4金属硅酸盐沸石的酸性193

3．5．5 AIPO4-n、SAPO-n及其有关性质194

3．5．6沸石分子筛上的择形反应196

3．6杂多酸化合物198

3．6．1概述198

3．6．2制备与物性199

3．6．3固体状态的酸性质201

3．6．4酸催化作用202

3．6．5杂多酸催化剂在石油化工中的应用204

3．7离子交换树脂206

3．7．1离子交换树脂的结构206

3．7．2苯乙烯-二乙烯基苯离子交换树脂的催化特性208

3．7．3 Nafion-H所催化的有机反应210

3．8固体超强酸212

3．8．1概述212

3．8．2 SO？/MxOy型固体超强酸216

3．8．3负载金属氧化物的固体超强酸216

3．8．4固体超强酸在石油化工中的应用217

3．9．1苯与乙烯烷基化反应制备乙苯220

3．9应用固体酸取代液体酸的典型石油化工过程220

3．9．2苯与丙烯烷基化反应制备异丙苯227

3．9．3异丁烷与烯烃烷基化制备高辛烷值汽油调和组分234

3．9．4酯化、醚化及水合反应239

参考文献249

4 新反应条件——超临界流体中的化学反应过程253

4．1超临界流体中化学反应的相关基础254

4．1．1高压相行为255

4．1．2化学反应平衡258

4．1．3超临界条件下的反应动力学261

4．1．4超临界反应常用的流体介质266

4．2超临界流体中分子催化反应268

4．2．1分子催化简述268

4．2．2超临界流体中有机金属化合物的合成271

4．2．3超临界流体中有机化学反应273

4．2．4超临界流体中均相催化反应279

4．3超临界流体中的多相催化反应289

4．3．1超临界条件下的F-T合成反应289

4．3．2应用超临界CO2合成碳酸丙烯酯297

4．3．3超临界状态下固体酸催化反应300

4．3．4超临界状态下多相催化氧化反应310

4．3．5超临界状态下其他多相催化反应315

4．4超临界CO2流体中高分子合成317

4．4．1超临界CO2的性质317

4．4．2超临界CO2作为聚合反应介质320

4．4．3超临界CO2在高分子科学中的其他应用325

4．5超临界条件下的酶催化反应327

4．6超临界水的酸性功能与反应性能330

4．6．1超临界水的溶剂特性330

4．6．2超临界水中的有机合成反应331

4．6．3催化超临界水氧化反应336

4．7超临界流体在催化剂制备中的应用341

4．7．1利用物理性质制备催化剂341

4．7．2利用化学性质制备催化剂342

参考文献347

5 烃类清洁催化氧化反应与工艺351

5．1氧分子的活化与催化反应353

5．1．1活性氧物种的反应性353

5．1．2氧转移反应356

5．1．3还原性氧化反应358

5．1．4位置及立体选择氧化360

5．2烃类晶格氧选择氧化工艺过程361

5．2．1烃类晶格氧选择氧化概念361

5．2．2丁烷氧化制顺酐工艺过程364

5．2．3间二甲苯氨氧化制间苯二甲腈工艺过程376

5．3钛硅分子筛上环氧丙烷合成反应与工艺382

5．3．1钛硅分子筛的结构、合成方法及表征383

5．3．2丙烯环氧化反应制环氧丙烷390

5．3．3丙烯环氧化与H2O2的集成过程403

5．4环已酮氨氧化制环已酮肟409

5．5饱和烷烃的氧化反应418

5．6苯胺的氧化反应420

5．7烯烃的环氧化反应424

5．8苯酚氧化反应427

5．9其他氧化反应431

参考文献433

6 精细化学品绿色合成过程中的催化技术437

6．1绿色精细化工437

6．2环境友好的多相催化转化过程439

6．2．1化学合成中的多相催化440

6．2．2酸催化作用441

6．2．3碱催化作用449

6．2．4氧化反应451

6．2．5还原反应455

6．3．1精细化学品生产特点458

6．3精细化学品清洁生产中的催化作用458

6．3．2催化剂的作用459

6．3．3催化剂应用的几个问题460

6．3．4催化剂的开发方法461

6．3．5一些实例463

参考文献469

7 电化学技术在绿色化工过程中的应用471

7．1电化学基本知识471

7．1．1电化学反应471

7．1．2电化学反应器471

7．2．3自发电合成法474

7．2．2配对电合成法474

7．2．1间接电合成法474

7．2电化学反应分类474

7．3电化学反应的研究实例476

7．3．1电还原反应476

7．3．2电氧化反应478

7．3．3电卤化反应479

7．3．4间接电氧化的研究实例481

7．3．5电羰基化反应——碳酸二甲酯的电化学合成483

7．4电化学工业生产实例489

7．4．1已二腈的电合成489

7．4．2对氨基苯酚的电合成491

7．4．3对氟苯甲醛的电合成493

参考文献495

8．1．1通过生物技术生产化学品的基本要素和最新进展496

8 生物技术在绿色化工过程中的应用496

8．1生物技术496

8．1．2生物质497

8．1．3代谢工程498

8．1．4芳烃化学品498

8．1．5重组DNA技术及其放大499

8．2生物化学品500

8．2．1 1，3-丙二醇500

8．2．2乙醇500

8．2．3丁二酸（琥珀酸）501

8．2．4乳酸501

8．3生物加工502

8．3．1双粒子流化床反应器技术502

8．4．1独立的酶和其他生物催化剂503

8．4．2纤维素酶503

8．3．2两步电透析技术503

8．4作为生物催化剂的酶503

8．4．3超临界流体中的酶505

8．4．4耐极端条件酶505

8．4．5催化抗体505

8．4．6核酸酶506

8．5生物技术的前景展望506

8．5．1丰富的生物质资源506

8．5．2较强的竞争能力506

8．5．3稳步的发展速度507

参考文献507